Touma Kamijou no puede tomarse un respiro. Tras la invasión de Ciudad Academia, las tensiones políticas siguen aumentando al chocar frontalmente las facciones científicas y mágicas. Al parecer, Ciudad Academia pretende declarar la guerra a la Iglesia Católica Romana, lo que sumirá al mundo entero en una guerra global. Touma pronto se encuentra en el frente de batalla una vez más, luchando por proteger a sus amigos y aliados. Toaru Majutsu no Index III es la última entrega de la franquicia original, en la que Touma, Accelerator y el verdadero Shiage Hamazura de nivel 0 continúan sus viajes por separado, hasta llegar al acto final de la serie original de novelas ligeras.