Tras los acontecimientos de Senki Zesshou Symphogear G, Hibiki Tachibana, Tsubasa Kazanari y Chris Yukine siguen operando bajo el mando de Genjuurou Kazanari. Mientras tanto, Maria Cadenzavna Eve, Kirika Akatsuki y Shirabe Tsukuyomi son puestas bajo custodia. Una vez restablecida la paz, todo el mundo vuelve a su vida cotidiana; sin embargo, la aparición de la alquimista Carol Malus Dienheim y sus subordinados -los "Autoescaladores"- amenaza con arrastrar a todos de nuevo a un conflicto.

Armada con un extraño y mágico poder, Carol desea iniciar el apocalipsis y traer la destrucción al mundo... y está dispuesta a sacrificar todo para lograrlo. Contra este nuevo y misterioso enemigo, los seis portadores del Symphogear deberán estar a la altura del desafío para proteger lo que más aprecian. Sin embargo, ¿conseguirán Carol y sus Autoescaladores ser demasiado para esta lucha para proteger el destino del mundo?