Tras resolver el incidente de las Semillas de Joya dispersas, Nanoha Takamachi vuelve felizmente a su vida cotidiana, aunque ahora con la práctica de la magia añadida por la mañana. Intercambiando mensajes de vídeo con Fate Testarossa y la tripulación del Arthra, Nanoha espera ansiosamente la oportunidad de volver a hablar con ellos en persona. Pero un día, mientras estudia en su habitación, Raising Heart llama de repente a Nanoha y le advierte de un ataque.

La atacante es una joven llamada Vita, que se hace llamar Caballero de Belka. Demuestra su fuerza utilizando un dispositivo inteligente con un misterioso sistema de cartuchos para abrumar rápidamente a Nanoha. Por suerte, la Oficina de Administración del Espacio-Tiempo es capaz de intervenir antes de que sea completamente aplastada. Vita y sus compañeros caballeros Shamal, Signum y Zafila tienen la misión de robar el poder mágico de los magos para completar el Libro de la Oscuridad, uno de los Logia Perdidos. ¿Con qué siniestro propósito buscan los caballeros este Libro de las Tinieblas?