La serie tiene lugar cuatro años después de los acontecimientos de Mahou Shoujo Lyrical Nanoha StrikerS, durante los cuales, la chica mágica Nanoha Takamachi rescató y adoptó a una joven llamada Vivio, que es la reencarnación del Sankt Kaiser, Olivie Segbrecht. Tras entrar en su cuarto año de primaria, Vivio recibe su propio dispositivo de inteligencia, el Corazón Sagrado, y obtiene el poder de transformarse utilizando su modo Sankt Kaiser adulto. Pronto se encuentra con una niña llamada Einhart Stratos que, al igual que Vivio, es descendiente de otro gobernante de Sankt Kaiser, Claus G.S. Ingvalt. Como Einhart está decidida a demostrar que su estilo de lucha es el más fuerte, Vivio se hace amiga de ella y, junto con sus amigos, entra en un torneo de artes marciales en el que luchan contra varios oponentes mágicos y aprenden más sobre sus vidas pasadas.